Očarujúca tmavovláska sa nikdy nevydala a podľa jej slov išlo o rozhodnutie, ktoré urobila vedome. V rozhovore pre „The Independent“ herečka v minulosti úprimne odhalila dôvod, prečo nikdy nevstúpila do manželstva. Napriek tomu, že v jej živote bolo mnoho zaujímavých mužov, Bisset tvrdí, že je príliš nezávislá na to, aby sa usadila a žila v manželskom zväzku, ktorý by zahŕňal aj zvládanie zlozvykov partnera.
„Keď s niekým trávite veľa času, začnete objavovať jeho zlozvyky. A potom si musíte vziať tie zlozvyky. Nie som si istá, či by som to zvládla,“ vysvetlila. Hoci nemá za sebou ani jedno manželstvo, Bisset zdôrazňuje, že všetky jej vzťahy boli pekné. Počas rokov bola spájaná s viacerými známymi mužmi – s hercom Michaelom Sarrazinom, baletným tanečníkom Alexandrom Godunovom a hercom Vincentom Pérezom. „Bola som v troch sedemročných vzťahoch a v jednom štrnásťročnom,“ prezradila herečka. "Je zvláštne, že sa to vždy točilo okolo sedmičky.“
Bissetová študovala na francúzskom lýceu v Londýne. Po roku 1962 sa uplatnila ako fotomodelka a manekýnka. Žiadanou modelkou vynikajúcich fotografov, akými boli v tom čase David Bailey a Terry Donovan, bola od roku 1962. Jej fotografie na titulných stránkach zaujali aj filmových tvorcov. V druhej polovici 60. rokov 20. storočia sa postavila pred kameru.
Zahrala si vo filme Two for the Road (Dvaja na ceste, 1967) v réžii Stanleyho Donena. Bissetová sa v ňom objavila prvýkrát po boku veľkej hviezdy strieborného plátna Audrey Hepburnovej. V tom istom roku hrala v bláznivej komédii Casino Royal, spolu s Petrom Sellersom a Woody Allenom. O rok nato nasledovala akčná snímka Bullittov prípad (r. Peter Yates, 1968), kde okrem nej stvárnil hlavnú mužskú postavu legendárny Steve McQueen. Neobyčajný úspech zaznamenala komédia Muž z Acapulca (1973) v réžii Philippa de Brocu so Jean-Paulom Belmondom. Bissetová v kultovej komédii stvárnila hlavnú ženskú postavu.
Hlavná rola sa Bissetovej sa ušla aj v snímke Americká noc (1972). Účinkoval aj v snímkach Sudca a jeho kat (1975) v réžii Maximiliana Schella. Nasledoval film Hlbočina (1977) v réžii Petra Yatesa, kde si zahrala po boku Nicka Nolteho. Zahrala si aj v komediálnej snímke Kto zabíja najlepších európskych šéfkuchárov? (1978). V roku 2018 sa objavila v kriminálnom filme Asher o starnúcom profesionálnom nájomnom vrahovi v réžii Michaela Caton-Jonesa. V roku 2021 si napríklad zahrala v mysterióznom thrilleri Blood Brothers (Krvaví bratia), o rok nato v dráme Loren & Rose a takisto účinkovala aj v dokumente o Jeanovi-Paulovi Belmondovi.
V roku 2006 umiestnili na Moste slávy v Trenčianskych Tepliciach tabuľku s jej menom v rámci prevzatia ocenenia Hercova misia.